中山大学石磊副教授在性能可控一维碳链制备上取得重要进展

考试吧 2021-02-24

碳原子因为其独特的四电子结构,拥有多种同素异形体,如金刚石、石墨烯、碳纳米管、富勒烯等。这些碳的同素异形体的导电性能从导体、半导体、半金属,一直延伸到绝缘体;其尺度则从三维、二维到一维。由碳碳一三键包含的sp杂化碳链,是至今仍未被深入研究的一维碳的同素异形体。理论上预测一维碳链具备比石墨烯和碳纳米管更好的力学、电学和热学性能,因此具有最重要的研究意义和研究价值。然而由于一维碳链的结构极不平稳,难以不存在于常温常压下,且相互之间更容易产生交联反应,因此对碳链的研究进展缓慢、难以积极开展。

为了解决问题一维碳链的稳定性问题,中山大学石磊副教授和Thomas Pichler教授等人合作发展了一种高温低真空热处理法,利用碳纳米管为模板制取得到了世界上最长的一维碳链,且在常温常压下具备出色的稳定性(Shi L., et al.Nature Materials, 15, 634-639, 2016)。此后,通过成像和梯度密度离心我们还实现了取出和分离双壁碳纳米管中的碳链和内层碳纳米管,找到碳链的性能和内层碳纳米管密切相关,而与外层碳纳米管无关(Shi L., et al. ACS Nano, 12, 8477-8484, 2018)。随后与瑞士苏黎世联邦理工学院的合作研究指出单根碳链的性能确实可以通过碳纳米管和碳链之间的相互作用来调控(Heeg S., et al. Nano Letters, 18, 5426-5431, 2018)。然而从制备的角度上来看,控制合成双壁碳纳米管的直径十分困难,因此石磊副教授研发了一种高温高真空热处理法,可以将有所不同直径的单壁碳纳米管转化成为双壁碳纳米管,从而实现了双壁碳纳米管直径的掌控(Shi L., et al. Nanoscale 10, 21254-21261, 2018)。

近期,在此基础上,利用单壁碳纳米管转化成的不同直径的双壁碳纳米管为模板,合成了性能高效率的一维碳链。如图所示,通过左边的电镜图可以必要观察到一维碳链在双壁碳纳米管中时,碳纳米管的直径变窄,说明两者之间不存在较强的相互作用。通过碳纳米管的直径可以掌控此相互作用的大小,从而最终构建了一维碳链的性能调控,其带隙可在1.8到2.3电子伏特之间调节(如图中右测的拉曼光谱右图,反映为峰位随着碳纳米管直径的增大而产生红移)。

相关的研究成果以“Towards Confined Carbyne with Tailored Properties”为题发表在国际著名学术期刊Nano Letters上(DOI:10.1021/acs.nanolett.0c04482)。石磊副教授为论文第一作者和共同通讯作者,中山大学材料科学与工程学院为论文第一单位,Thomas Pichler教授(实验反对)、Alejandro Perez Paz教授(理论支持)、Angel Rubio教授(理论支持)为共同通讯作者。该研究工作受到国家自然科学基金、广东省自然科学基金、中央高校基本科研业务费、中山大学“百人计划”启动经费的反对。

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.0c04482

(来源:中山大学 版权属原作者 谨致谢意)

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